近日，我校化学与生物工程学院雷呈宏教授与美国太平洋西北国家实验室Dr. Dehong Hu高级研究员合作，在高通量单分子荧光光谱电化学（High Throughput Single-Molecule Fluorescence Spectroelectrochemistry）研究领域取得重要进展。相关成果以“High Throughput Mapping of Single Molecules’Redox Potentials on Electrode”为题发表在国际著名期刊美国化学会出版的Analytical Chemistry上。该刊是分析化学专业领域的顶级期刊，读者受众多，影响广泛（Top 1区）。这项工作是两位合作者继作为最早发展单通量单分子荧光光谱电化学的研究者之一十年后，又明确提出高通量单分子荧光光谱电化学的理论构想并取得实验验证的奠基性原创性论文。该项研究得到国家自然科学基金委地区基金项目、广西自然科学基金委重点项目、广西外国高端人才项目和桂林理工大学科研启动资金等项目的资助。桂林理工大学为该项工作第一完成单位，雷呈宏教授为论文第一作者，雷呈宏教授和Dr. Dehong Hu高级研究员为共同通讯作者。
近年发展的超分辨荧光显微技术，让人们能够更精确地窥探微观世界。这一开创性的技术，可把先前的光学显微成像分辨率提高20倍甚至更高，将显微成像真正带入到“纳米时代”，而其对这项研究的重要意义在于，其成像技术不再受传统的单分子荧光显微镜只能一个分子一个分子地（不具有同时性）对样品进行观测的限制，而是可以同时观测高通量的数百个单分子，其大量数据获得的快捷性和数据的统计学意义，都发生了质的飞跃。另一方面，界面电子转移和氧化还原反应过程在许多化学和生物过程中起着非常重要的作用。而电化学是研究界面电子转移和氧化还原反应过程的钥匙。这项研究就是充分利用超分辨荧光显微镜的高通量单分子荧光动力学监测能力，结合传统的电化学对分子氧化和还原电位的精准控制，对电极界面发生的高通量的单分子氧化还原事件进行全局性的监测和分析。该项研究同时发展了相应的数据处理方法，通过使用平时仅用于物理信号处理的互相关函数法，从含有荧光发生与淬灭随机成分的单分子荧光强度-时间轨迹中提取电化学扫描驱动的真实氧化还原事件，从而获得了高通量的单个氧化还原分子精确的氧化和还原动力学数据。该项研究为高通量的测量生物和化学界面的氧化还原状态分布、为深入研究界面电子转移过程动力学和氧化还原反应机制开辟了新途径。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.1c00984
超分辨荧光显微镜与电化学工作池耦合装置图
超分辨荧光显微镜与电化学循环伏安结合示意图
论文发表情况
