近日，化学与生物工程学院李晓辉副教授课题组联合江西赣南师范大学匡小军教授团队在《Nature Communications》发表题为“Interstitial cation defect chemistry and correlated disorder in melilite solid electrolytes”的研究论文。我校化学与生物工程学院为第一完成单位，硕士研究生马晓为论文第一作者，李晓辉副教授、赣南师范大学匡小军教授为论文共同通讯作者。该研究围绕受主掺杂黄长石固体电解质中的缺陷化学与离子输运机制展开，结合多尺度结构表征与理论模拟，证明其离子输运主要由间隙 A 位阳离子迁移主导，而非长期假设的氧空位迁移。
固态电解质是燃料电池、电池、传感器和电解槽等电化学技术的基础，其中快速稳定的离子输运特性决定了器件的整体性能。黄长石族氧化物因其独特的层状四面体网络结构，在容纳和传输氧阴离子缺陷方面具有显著柔性，成为有前景的氧离子固体电解质候选材料。然而，受主掺杂黄长石中的缺陷化学几十年来一直存在争议，特别是关于受主掺杂可引入氧空位以促进氧离子传输这一长期存在的假设。传统观点虽然认为受主掺杂（低价阳离子取代高价阳离子）会引入氧空位，但实验证据并不确凿，理论计算的缺陷形成能过高与氧空位的生成也存在矛盾。
针对这一长期存在的争议，研究团队选择La1-xSr1+1.5xGa3O7作为原型黄长石体系，通过系统的实验和理论研究，重新评估了受主掺杂黄长石中与氧空位相关的缺陷化学，揭示了间隙阳离子缺陷的主导作用，为固体电解质的缺陷化学表征和离子迁移机制阐明提供了具有借鉴意义的方法。研究发现，在La1-xSr1+1.5xGa3O7作为原型黄长石体系中，无序的间隙Sr原子与La/Sr的关联无序，共同构建了有利于 Sr2+迁移的结构通道。进一步的机器学习势分子动力学模拟揭示，间隙Sr与晶格Sr位点之间通过连续 “S-curve knock-on” 协同机制来实现二维的长程迁移。该工作重新厘清了受主掺杂黄长石固体电解质中的缺陷化学，修正了以氧空位为主导的传统认识，并为理解离子传导机制及设计相关固体电解质提供了重要参考。
该研究得到了国家自然科学基金、广西重点研发计划、广西自然科学基金、桂林理工大学科研启动经费的资助。
图1. 黄长石La1-xSr1+1.5xGa3O7的平均结构分析。
图2. 黄长石La1-xSr1+1.5xGa3O7的局域结构分析。
【文章链接】
Interstitial Cation Defect Chemistry and Correlated Disorder in Melilite Solid Electrolytes
https://www.nature.com/articles/s41467-026-72322-x
（一审：李晓辉 二审：马文硕 三审：潘宏程）
